Materials Studio官方教程（Help-Tutorials）- 铁磁性铁的声子谱计算-无法隐藏漫画

背景：声子是固体物理学中的一个重要概念，可以使用该概念进行一系列重要性质的计算，如比热、热膨胀、热传导、电子-声子相互作用、电阻率和超导性。密度泛函理论(DFT)方法能够预测这些性质，CASTEP提供了必要的功能。晶格动力学计算有两种主要方法:密度泛函微扰理论(DFPT)和有限位移法。第一种通常更快更准确，但是它的实现是有问题的，并且受到一系列限制。目前，CASTEP中的DFPT只能在没有自旋极化的情况下使用，并且只能用于范数守恒赝势。因此，对于许多种类的材料，声子计算只能通过使用有限位移算法来进行。

简介：在本教程中，您将学习如何使用CASTEP执行有限位移计算，以获得磁性金属的声子色散和态密度。

目的：介绍使用 CASTEP 有限位移法计算声子谱。

本教程重要节点：

优化铁晶胞的结构-计算声子色散和态密度(DOS)-显示声子色散和态密度

1. 优化铁晶胞的结构

在菜单栏中选择File | Import...，打开Import Document对话框。导航至Structures/metals/pure-metals文件夹，选择Fe.xsd文件。单击Open按钮。

现在，使用CASTEP优化Fe晶胞的几何构型。

在Modules工具条中单击CASTEP按钮后面的下拉箭头，然后从下拉列表中选择Calculation，或从菜单栏中选择Modules | CASTEP | Calculation。

打开CASTEP Calculation对话框。

在Setup选项卡中，把计算任务Task设置为几何优化Geometry Optimization，将精度Quality设置为Fine，将泛函Functional设置为LDA。将自旋极化Spin polarization设置为共线Collinear，取消选择使用默认自旋值作为初始值Use formal spin as initial复选框。设置初始自旋Initial spin值为2。

几何优化的默认值不包括对晶胞参数的优化。

单击More...按钮，打开CASTEP Geometry Optimization对话框。从晶胞优化Optimize cell的下拉列表中选择Full，关闭对话框。

在Electronic选项卡，从Pseudopotentials下拉列表中选择OTFG ultrasoft。

在Job Control选项卡，为计算任务设置Gateway location。

单击More...按钮，打开CASTEP Job Control Options对话框，取消选择Live updates部分的所有选项，关闭对话框。

单击Run按钮运行计算任务。

注意：如果在具有大量内存（例如总共超过10 GB）的集群上运行此计算，则应在Runtime optimization中选择Speed。

计算完成后，结果将呈现在名为Fe CASTEP GeomOpt的新文件夹中。

2. 计算声子色散和态密度(DOS)

为了计算声子色散和声子态密度，在从CASTEP Calculation对话框的Properties选项卡选定适当的性质后，必须执行一个单点能量计算。

确定Fe CASTEP GeomOpt文件夹中的Fe.xsd文件为当前文档。

在CASTEP Calculation对话框的Setup标签中，将Task设置为Energy。

在Properties选项卡中勾选Phonons复选框，通过选择Both单选按钮，同时计算态密度和散射谱。取消选中Calculate LO-TO splitting复选框，从Method下拉列表中选择Finite displacement。

有限位移方法可用于金属和自旋极化体系（并利用高效的超软赝势运行计算）。这是计算铁磁性铁的声子性质的理想方法。

单击More...按钮，打开CASTEP Phonon Properties Setup对话框。确保Method为Finite displacement。从Use下拉列表中选择One large supercell。设置Supercell defined by cutoff radius值为3.5 Å。将Dispersion和Density of states的Quality设置为Fine，关闭对话框。

注意：截断半径的选择是有限位移法计算中至关重要的参数。当使用较大的截断半径值时精度较高，这是因为考虑了更长程的相互作用。然而，随着该值的增加，计算时间将迅速增加。出于实际原因，在本教程中，该参数选择了较小的值。在进行计算研究中，应对声子频率的收敛性于截断半径之间函数进行测试。

选择Job Control选项卡，并为计算选择Gateway。

单击More...按钮，打开CASTEP Job Control Options对话框，选中所有Live updates选项，关闭对话框。

单击Run按钮，关闭CASTEP Calculation对话框。

计算任务提交并开始运行。在Fe CASTEP GeomOpt文件夹中创建了一个名为Fe CASTEP Energy的新文件夹。当能量计算完成后，此文件夹中产生新结果文件Fe_PhononDisp.castep和Fe_PhononDOS.castep。

如果不想自行运算计算任务，则可以按如下方式访问已经计算过的这些文件。

使用Windows文件资源管理器从Materials Studio的安装目录导航至share\Examples\Projects\CASTEP目录。双击文件Fe_phonons.stp。

提示：对于非管理员的Windows用户，应将Fe_phonons.stp项目和相关的Fe_phonons_Files文件夹复制到具有写入权限的位置。然后打开Fe_phonons.stp项目的新副本。

3. 显示声子色散和态密度

声子散射曲线显示出声子能量沿着布里渊区高对称性方向对q向量的依赖性。此信息可以从单晶的中子散射实验中获得。只有为数不多的材料可以获得该信息，所以理论散射曲线有助于确定建模方法的有效性，以证明从头算方法的预测能力。在一定情形下，可测量态密度而不是声子散射。此外，在隧穿实验中可以直接测量与声子DOS直接相关的电子-声子相互作用函数。因此，能够从第一性原理计算声子DOS是很重要的。

Materials Studio可以从任何.phonon CASTEP输出文件中产生声子散射图和态密度图。该文件由每个CASTEP计算任务生成，其中包括声子散射或声子DOS的计算。.phonon文件是隐藏文件，因此无法在Project Explorer中查看。

提示：在计算声子DOS时，仅使用Monkhorst-Pack网格上声子计算的结果。

现在，使用之前的计算结果创建声子散射图。

确保Fe CASTEP GeomOp/Fe CASTEP Energy/Fe.xsd为当前文件。

从菜单栏中选择Modules | CASTEP | Analysis，打开CASTEP Analysis对话框。从性质列表中选择Phonon dispersion。确定结果文件Results file选择框中显示的是Fe_PhononDisp.castep。

从Units下拉列表中选择cm-1，并从Graph style下拉列表中选择Line。

单击View按钮。

在结果文件夹中创建了一个新的图形文档Fe Phonon Dispersion.xcd。它应与下图相似：

声子散射的实验图(Minkiewicz et al., 1967)如下所示：

总体来说，计算的精度是可以接受的。通过使用更大的截断半径值进行计算，可以获得与实验结果更好的一致性。

现在创建声子态密度图。

使Fe.xsd为当前文档，从CASTEP Analysis对话框的性质列表中选择Phonon density of states。确定Results file 选择框中显示的文件为Fe_PhononDOS.castep。

将DOS display设置为Full。单击More...按钮，打开CASTEP Phonon DOS Analysis Options对话框。从Integration method下拉列表中选择Interpolation，将Accuracy level设置为Fine。单击OK按钮。

在CASTEP Analysis对话框中单击View 按钮。

创建了一个新的图表文件Fe Phonon DOS.xcd，它应当与下图相似：

在CASTEP中的声子计算可以用来评价准谐近似下晶体的焓、熵、自由能、晶格的热容对于温度的依赖性。可以用这些结果和实验数据（如热容的测量值）相比较，或用于预测结构经过不同修正后的相稳定性或相变。

详情可见预测锗的热力学性质（Predicting the thermodynamic properties of germanium）教程。

本入门教程到此结束。